CREST专栏｜中国科学院生态环境研究中心史建波团队：稳定汞同位素示踪海洋中汞的生物地球化学循环 - 海洋地球化学循环

点击上方蓝字 关注我们小编按：应Critical Reviews in Environmental Science and Technology（CREST，《环境科技评论》）编辑部提议，环境人Environmentor将与CREST期刊合作，推出“CREST专栏”，将期刊上的优质论文及时推送给各位读者，欢迎大家关注！有意投稿的读者请直接与CREST编辑部联系。

CREST期刊自1970年首次出版以来，始终是出版环境科学与技术领域综合性、评论性和及时性综述的国际平台，并传播更广泛环境情景下阐明和解决重要问题方面的科研进展。

该期刊每年发行24期，每期发表4~6篇综述论文。目前，期刊影响因子11.75（2021年）、Cite Score 18.2分，是环境领域知名的综述类国际学术期刊。根据期刊引文报告（JCR），CREST位列环境与生态领域的一区期刊，在环境科学领域排名19/279；academic-accelerator.com网站显示，CREST位列环境工程、污染、废物管理与处置以及水科学与技术等四个领域的一区期刊，实时IF为17.9。

导 读

中国科学院生态环境研究中心史建波团队在Critical Reviews in Environmental Science and Technology（CREST，《环境科技评论》）期刊发表题为“稳定汞同位素示踪海洋中汞的生物地球化学循环(Decoding the marine biogeochemical cycling of mercury by stable mercury isotopes; DOI: 10.1080/10643389.2023.2195797; Published online: 05 Apr 2023)”的综述。

2 S# q- y# Y# v+ ?: M( {5 _

汞（Hg）是一种全球污染物，具有持久性、长距离迁移和高毒性的特点。海洋是地球上最广泛的汞储库之一，在汞的生物地球化学循环中具有重要的作用，同时也是甲基汞（MeHg）产生和生物富集的重要场所。汞在海洋中可发生复杂的迁移和转化过程，阐明汞在海洋生态系统中的循环和转化机制是理解全球汞行为、评估其对动物和人类健康风险的关键环节。本文从同位素示踪的角度，系统总结了海洋汞的来源、各海洋介质汞的同位素指纹，以及汞同位素在海洋环境循环和转化机制研究中的应用，进一步展望了超痕量水平及不同汞形态同位素分析方法、特定反应过程中汞同位素分馏及机制等方面研究的需求及挑战。

5 z! L+ e5 z9 _4 |

 图文摘要（Graphic Abstract）

1 H Z' D' g; s; r* P# }; _

主要内容

海洋被认为是汞复杂迁移和转化过程的热点地区（图1），这些过程将改变海洋汞的归趋，包括界面交换过程（例如海气界面和海悬浮颗粒界面）、氧化还原反应、海水和沉积物中的甲基化过程以及食物链中的传递和积累。海洋环境中汞的行为是全球汞生物地球化学循环中的关键环节，因为海洋既是汞的源，也是汞的汇。海洋接收了全球汞沉降的一半以上（约3.8 kt yr−1），并通过元素态汞的逸出释放了很大比例（> 40％，约3.4 kt yr−1）。此外，来自人类活动和全球环境变化的影响可能会触发海洋基质中持久汞的再释放和重新分布，这进一步增加了挑战。

图1 海洋中汞循环和转化过程及同位素分馏海洋中汞的来源包括大气沉降、地表径流和地质活动，这些汞来源具有特征性的同位素指纹[质量分馏（MDF）和非质量分馏（MIF）]。结合各来源汞的同位素信息及模拟实验的研究结果，海水、沉积物、沉积岩和海洋生物等各类海洋介质的汞同位素组成（图2）可为判别海洋环境中汞的污染来源、关键转化过程和驱动因素等提供指向性证据。图2 海洋环境相关介质的汞同位素组成（Δ199Hg & δ202Hg）海洋沉积物中汞同位素总体表现为负MDF和接近零的MIF特征（δ202Hg -1.25±0.64‰，Δ199Hg 0.05±0.13‰，Δ200Hg 0.02±0.03‰，1 SD，N = 484）。通过比较分析和端元模型的建立，海洋沉积物的汞同位素组成已广泛用于定量估计已知来源的贡献和判定未知来源。例如，采自南极的沉积物剖面记录了罗斯海沿岸汞的海洋循环历史，MIF特征揭示了企鹅和海豹粪便是不同时期沉积物中汞的主要来源，并进一步追溯了海洋的原位甲基化过程。代表性事件的沉积岩汞同位素特征可为重建古气候和古环境提供有效信息。火山活动被认为是显生宙大灭绝的主要驱动因素。沉积岩中汞的MDF特征（δ202Hg -1.13±0.82‰，1 SD，N = 520）一般与地质来源吻合，如热液样品（δ202Hg -0.91±0.73‰，1 SD，N = 235）。此外，地质成因的汞大多具有不显著的MIF值，因此沉积岩中MIF的正/负偏移则指示海洋中其他汞来源或转化过程。目前主要提出了两种机制用于解释奇数同位素MIF的偏移：Δ199Hg的正移通常被认为与经历光化学还原过程的大气汞输入有关，而Δ199Hg的负移则主要与土壤侵蚀和陆地生物质燃烧过程导致的陆地汞输入有关。 & s5 w4 ^ P* C o# A/ i% }% X8 l

海洋生物中汞同位素研究结果表明，营养级传递和大多数体内代谢过程不产生显著的MIF变化，因此生物组织中的MIF特征主要反映体外环境的不同来源和过程。海洋生物的汞同位素证据（主要是MIF特征）记录了透光层和深层海水中汞的甲基化过程。生物累积的一部分甲基汞产生于上层水体中无机汞的甲基化，随后在透光层中发生光降解，这部分甲基汞具有较高的Δ199Hg正值；同时，深水区和沉积物中也可发生甲基化，该过程不产生显著的MIF，这部分甲基汞的加入可拉低上层甲基汞的高Δ199Hg值。在浮游动物和鱼类组织中观测到Δ199Hg值随深度增加而下降的现象很好地证明了这一过程。另外，不同类型组织（如肝脏、血液、羽毛等）的汞同位素组成可为体内转化过程提供信息。

总结与展望

稳定汞同位素技术已被证明是识别海洋中汞的来源及其相关过程的有效手段。现有研究分析了海洋环境各介质中汞的同位素组成，并成功应用于海洋环境中汞循环的关键过程及影响因素研究。然而，目前对远海特别是深海中汞同位素分馏机制的认识仍非常有限。全尺度的海洋介质汞同位素指纹图谱的建立，以及特定反应过程中汞同位素分馏机制的深入研究有助于进一步加深我们对海洋环境中汞循环的认识，揭示海洋中的汞对全球环境变化的响应。

作者简介

8 ? a8 n& p6 T" }0 |2 s/ m

第一作者简介：

杨琳，中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室在读博士生，研究方向为汞分子转化过程中的同位素分馏。通讯作者简介：

史建波，中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室研究员，国家杰出青年基金获得者，主要从事汞环境地球化学行为研究。

来源：环境科技评论CREST。投稿、合作、转载、进群，请添加小编微信Environmentor2020！环境人Environmentor是环境领域最大的学术公号，拥有15W+活跃读者。由于微信修改了推送规则，请大家将环境人Environmentor加为星标，或每次看完后点击页面下端的“在看”，这样可以第一时间收到我们每日的推文！环境人Environmentor现有综合群、期刊投稿群、基金申请群、留学申请群、各研究领域群等共20余个，欢迎大家加小编微信Environmentor2020，我们会尽快拉您进入对应的群。

3 q5 N2 E9 |' A1 _1 p

往期推荐

论文推介 ) i4 w7 C& }% ] w

ES&T主编/副主编：我的论文为啥未送审就被拒稿？

清华大学曲久辉院士团队Angew: 限域强化利用自由基主导的快速类芬顿反应耶鲁大学Menachem Elimelech团队和哈工大马军团队Nat. Commun.：Janus电催化膜高选择性合成ROS清华大学曲久辉院士团队ES&T：绿色芬顿——原子氢介导的双氧水电还原活化过程同济大学赵红颖、赵国华团队ES&T: 电芬顿阴极氧化-还原协同深度处理含卤污染物丹麦科大张翼峰团队ES&T：导电型的厌氧颗粒污泥应用于污水处理及产电的研究香港科大劳敏慈团队ES&T: 如何实现水体中磷酸盐选择性吸附去除？美国范德堡大学林士弘教授ES&T展望：脱盐过程能效的直观理解清华大学环境学院文湘华团队WR: 污水可生物降解性决定了污水厂微生物的构建机制卡内基梅隆大学Lowry教授团队AM：硫含量和形态调控硫化纳米零价铁的疏水性、电子传递、反应活性和选择性学术招聘美国范德堡大学环境工程研究生项目招生 （博士硕士）加州大学河滨分校化学与环境工程系门玉洁课题组招收博士生（或博士后）香港城市大学能源与环境学院Dr. Sam H. Y. HSU课题组招聘博士美国圣母大学环境分子与合成生物学实验室拟招收2名全奖博士生瑞典斯德哥尔摩大学和瑞士Eawag联合招聘全奖博士生(环境方向)北京大学环境科学与工程学院赵华章教授团队招聘博士学术资讯耶鲁大学Julie B. Zimmerman教授出任ES&T主编贝勒大学Bryan W. Brooks教授出任ES&T Letters主编韩国科学院院士Wonyong Choi将出任ACS ES&T Engineering创刊主编CEJ Advances创刊 | 潘丙才教授任主编，四位华人学者任副主编ACS对话 | ACS ES&T Engineering创刊副主编马军院士专访：Environmental Science & Ecotechnology 主编团队！

$ q' p, \( T$ s, M m: X/ u

扫描二维码，快速入群~

6 U8 _. B% j. x: a9 \