CREST专栏｜中国科学院生态环境研究中心史建波团队：稳定汞同位素示踪海洋中汞的生物地球化学循环 - 海洋地球化学循环

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导 读

中国科学院生态环境研究中心史建波团队在Critical Reviews in Environmental Science and Technology（CREST，《环境科技评论》）期刊发表题为“稳定汞同位素示踪海洋中汞的生物地球化学循环(Decoding the marine biogeochemical cycling of mercury by stable mercury isotopes; DOI: 10.1080/10643389.2023.2195797; Published online: 05 Apr 2023)”的综述。

汞（Hg）是一种全球污染物，具有持久性、长距离迁移和高毒性的特点。海洋是地球上最广泛的汞储库之一，在汞的生物地球化学循环中具有重要的作用，同时也是甲基汞（MeHg）产生和生物富集的重要场所。汞在海洋中可发生复杂的迁移和转化过程，阐明汞在海洋生态系统中的循环和转化机制是理解全球汞行为、评估其对动物和人类健康风险的关键环节。本文从同位素示踪的角度，系统总结了海洋汞的来源、各海洋介质汞的同位素指纹，以及汞同位素在海洋环境循环和转化机制研究中的应用，进一步展望了超痕量水平及不同汞形态同位素分析方法、特定反应过程中汞同位素分馏及机制等方面研究的需求及挑战。

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 图文摘要（Graphic Abstract）

主要内容

海洋被认为是汞复杂迁移和转化过程的热点地区（图1），这些过程将改变海洋汞的归趋，包括界面交换过程（例如海气界面和海悬浮颗粒界面）、氧化还原反应、海水和沉积物中的甲基化过程以及食物链中的传递和积累。海洋环境中汞的行为是全球汞生物地球化学循环中的关键环节，因为海洋既是汞的源，也是汞的汇。海洋接收了全球汞沉降的一半以上（约3.8 kt yr−1），并通过元素态汞的逸出释放了很大比例（> 40％，约3.4 kt yr−1）。此外，来自人类活动和全球环境变化的影响可能会触发海洋基质中持久汞的再释放和重新分布，这进一步增加了挑战。

图1 海洋中汞循环和转化过程及同位素分馏海洋中汞的来源包括大气沉降、地表径流和地质活动，这些汞来源具有特征性的同位素指纹[质量分馏（MDF）和非质量分馏（MIF）]。结合各来源汞的同位素信息及模拟实验的研究结果，海水、沉积物、沉积岩和海洋生物等各类海洋介质的汞同位素组成（图2）可为判别海洋环境中汞的污染来源、关键转化过程和驱动因素等提供指向性证据。图2 海洋环境相关介质的汞同位素组成（Δ199Hg & δ202Hg）海洋沉积物中汞同位素总体表现为负MDF和接近零的MIF特征（δ202Hg -1.25±0.64‰，Δ199Hg 0.05±0.13‰，Δ200Hg 0.02±0.03‰，1 SD，N = 484）。通过比较分析和端元模型的建立，海洋沉积物的汞同位素组成已广泛用于定量估计已知来源的贡献和判定未知来源。例如，采自南极的沉积物剖面记录了罗斯海沿岸汞的海洋循环历史，MIF特征揭示了企鹅和海豹粪便是不同时期沉积物中汞的主要来源，并进一步追溯了海洋的原位甲基化过程。代表性事件的沉积岩汞同位素特征可为重建古气候和古环境提供有效信息。火山活动被认为是显生宙大灭绝的主要驱动因素。沉积岩中汞的MDF特征（δ202Hg -1.13±0.82‰，1 SD，N = 520）一般与地质来源吻合，如热液样品（δ202Hg -0.91±0.73‰，1 SD，N = 235）。此外，地质成因的汞大多具有不显著的MIF值，因此沉积岩中MIF的正/负偏移则指示海洋中其他汞来源或转化过程。目前主要提出了两种机制用于解释奇数同位素MIF的偏移：Δ199Hg的正移通常被认为与经历光化学还原过程的大气汞输入有关，而Δ199Hg的负移则主要与土壤侵蚀和陆地生物质燃烧过程导致的陆地汞输入有关。

海洋生物中汞同位素研究结果表明，营养级传递和大多数体内代谢过程不产生显著的MIF变化，因此生物组织中的MIF特征主要反映体外环境的不同来源和过程。海洋生物的汞同位素证据（主要是MIF特征）记录了透光层和深层海水中汞的甲基化过程。生物累积的一部分甲基汞产生于上层水体中无机汞的甲基化，随后在透光层中发生光降解，这部分甲基汞具有较高的Δ199Hg正值；同时，深水区和沉积物中也可发生甲基化，该过程不产生显著的MIF，这部分甲基汞的加入可拉低上层甲基汞的高Δ199Hg值。在浮游动物和鱼类组织中观测到Δ199Hg值随深度增加而下降的现象很好地证明了这一过程。另外，不同类型组织（如肝脏、血液、羽毛等）的汞同位素组成可为体内转化过程提供信息。

总结与展望

稳定汞同位素技术已被证明是识别海洋中汞的来源及其相关过程的有效手段。现有研究分析了海洋环境各介质中汞的同位素组成，并成功应用于海洋环境中汞循环的关键过程及影响因素研究。然而，目前对远海特别是深海中汞同位素分馏机制的认识仍非常有限。全尺度的海洋介质汞同位素指纹图谱的建立，以及特定反应过程中汞同位素分馏机制的深入研究有助于进一步加深我们对海洋环境中汞循环的认识，揭示海洋中的汞对全球环境变化的响应。 2 s4 V- }3 O" g' E) |: q- [

作者简介

第一作者简介：

杨琳，中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室在读博士生，研究方向为汞分子转化过程中的同位素分馏。通讯作者简介：

史建波，中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室研究员，国家杰出青年基金获得者，主要从事汞环境地球化学行为研究。

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